江戸時代後期から明治時代中期の資料を中心に所蔵しています。和書、漢籍、絵図、地図、錦絵、建築図面、書簡、拓本、書画、写真など多岐にわたり、当館でしか存在が確認できない資料も多く含まれています。

明治元年以降に出版された「江戸と東京」に関する全ての分野の情報を収集・提供しています。1階「都市・東京情報コーナー」では、都市に関する資料も合わせてご覧いただけます。

会社録、業界年鑑・白書、経営指標、統計、規格、社史など、ビジネス情報収集に役立つ資料を豊富に揃えています。1階「ビジネス情報コーナー」では、調査の手がかりとなる主要な資料を提供しています。

入門書から専門的な医学書まで、幅広い医療関係資料を揃えています。1階「健康・医療情報コーナー」では、調査の手がかりとなる主要な資料を提供しており、病気ごとに闘病記を並べた「闘病記文庫」もあります。

法律の入門書から各種六法、解説書、専門書、判例集など、各種法律情報収集に役立つ資料を豊富に揃えています。1階「法律情報コーナー」では、調査の手がかりとなる主要な資料を提供しています。

3階人文科学系資料・閲覧室にある「美術情報コーナー」では、美術関係の参考図書、大型の美術全集や個人画集、展覧会カタログ等を集中的に提供しています。

戦前から現在まで地方公共団体等が編集・発行した県史、市史、郡史、町村史などの地方史を多数所蔵しています。3階人文科学系資料・閲覧室にある「地方史コーナー」で集中的に提供しています。

各分野の外国語の参考図書、日本に関する外国語図書、日本文学の各国翻訳を積極的に収集・提供しています。3階人文科学系資料・閲覧室には、「中国語、韓国・朝鮮語資料コーナー」があります。

公立図書館初の雑誌の集中的サービスを実施し、週刊誌から学術雑誌まで約19,000誌を収集・提供しています。1877年（明治10年）から現在までの創刊号を集めた「創刊号コレクション」もあります。

国内外で出版された様々な児童書を多数所蔵しており、「こどものへや」で提供しています。明治期刊行の「ちりめん本」といわれる昔話絵本や、戦後の街頭紙芝居などの貴重な資料も所蔵しています。

中高生世代の利用者が楽しめる本や、学習に役立つ資料を「青少年エリア」で提供しています。職業や進路を考える際役立つ図書を集めたキャリアデザインコーナー、英語の語学力を高めるための多読コーナーもあります。

図書館関係者、学校関係者、研究者等、子供の読書活動について調べている方々の参考になる児童・青少年の本と読書に関する研究書を所蔵しています。

映画フィルム約9,400巻を所蔵し、都内の登録団体へ貸し出すほか、館内で映画会を開催しています。